데일리연합 (SNSJTV) 김민제 기자 | 전기자동차·에너지저장장치(ESS)·드론 등 고에너지 밀도를 요구하는 응용 기술이 급증하고, 상용 리튬이온배터리의 빈번한 화재 사고로 인해 화재 안정성이 필수 요건으로 부상한 가운데, 인화성 물질인 액체전해질 대신 무기질 형태의 고체전해질로 대체하여 열적 안정성 및 에너지 밀도가 우수한 전고체전지가 주목받고 있다.

 

경상국립대학교 공과대학 나노신소재공학부 성재경 교수 연구팀은 황화물계 전고체 리튬금속전지에 적용하는 실리콘–탄소 기반 ‘삼중 적층형 전도성·기공도 구배’ 중간층을 개발해 안정성·에너지 밀도·출력밀도·수명특성을 동시에 끌어올렸다.

 

설계의 요체는 전지 구조 내 음극 계면 위아래의 기공도와 이온·전자 전도성을 층별로 다르게 배치해 리튬의 이동과 핵생성을 원하는 방향으로 유도하는 것이다.

 

고체전해질에 맞닿은 상부는 탄소가 배제된 치밀한 리튬–실리콘 합금상층으로 전자 누설을 줄여 분해 반응과 발열을 억제하고, 중앙은 다공성 리튬–실리콘-CNT 혼합 전도층으로 다수의 균일 핵생성 자리와 혼합 전도 경로를 제공하며, 집전체 인접 하부는 CNT가 풍부한 고전자 전도층 및 다공성 구조로 전류를 아래로 끌어 하부-성장형 리튬 균일 도금을 촉진시킬 수 있다.

 

이 계층에 설계된 중간층은 리튬금속 음극에서 흔히 발생하는 문제인 리튬 수지상 성장과 공극 형성을 근본적으로 억제해 장시간 구동에서도 분극과 계면 저항의 누적 상승을 완만하게 만들며, 5 μm 미만의 얇은 두께로 비활성 부피 증가를 최소화해 부피당/무게당 에너지 밀도 손실을 극소화한다.

 

더욱이 값싼 가격의 소재를 극소량 사용하여 황화물계 전고체 리튬금속전지의 가격을 대폭 줄일 수 있다.

 

이 중간층은 고용량 하이니켈 양극재를 적용한 풀셀에서 0.5C 충·방전 동안 1800회 이상 안정적인 사이클 수명을 달성했고, 장기 구동 중에도 99.9% 이상의 높은 평균 쿨롬 효율을 유지했다.

 

또한 율속 특성은 0.1C부터 10C까지 고율 속에서 2C-85.2%, 5C-76.3%, 10C-65.2%의 용량 유지율을 보여 기존 보고된 리튬금속 기반 전고체전지에서 보기 드문 속도 성능을 입증했다.

 

제1저자 고민석 대학원생은 이번 성과가 화재 안정성과 에너지 및 출력밀도, 수명특성을 단 하나의 중간층 전략으로 동시에 달성한 사례라며, 공정 친화적인 얇은 코팅 구조를 바탕으로 전기자동차와 고주기 ESS 등 대량 제조로의 확장 가능성이 높다고 밝혔다.

 

이 논문은 국제 우수 학술지인 《어드밴스드 머터리얼스(Advanced Materials)》(IF: 26.8, JCR: 1.2%)에 ‘장주기 전고체 리튬 금속 배터리를 위한 중간층의 전도도 및 다공성 조절(Modulating Conductivity and Porosity of Interlayer for Long-Cycling All-Solid-State Lithium Metal Batteries)’이라는 제목으로 10월 29일에 사전 게재됐다.